La Biblioteca Angelica possiede tra i volumi più importanti per la storia della botanica. Per citarne alcuni: gli erbari chiamati “Cibo”, raccolti probabilmente da Gherardo Cibo tra la metà e la fine del Cinquecento, sono erbari essiccati, i più antichi conosciuti al mondo. L’incunabolo "Hortus sanitatis" stampato a Magonza nel 1491. E' una raccolta ricchissima di xilografie, che trattano del regno animale, del regno vegetale e del regno minerale. L’esemplare dell’Angelica è particolarmente prezioso perché le xilografie sono acquerellate a mano. La Biblioteca possiede inoltre l’"Hortus romanus" di Giorgio Bonelli. Sono volumi di grande formato con la riproduzione di tutte le piante contenute nell’Orto botanico di Roma. Attorno al 1770 gli editori francesi Bouchard e Gravier progettarono di stampare un catalogo illustrativo sistematico delle piante dell'Orto botanico di Roma e proposero al medico e botanico Giorgio Bonelli, di assumere la direzione scientifica dell'opera, mentre la parte illustrativa venne affidata a Liberato Sabbati, custode dell'Orto medesimo. Per motivi ignoti, la direzione dell'opera fu lasciata dal Bonelli, a Nicola Martelli, docente di botanica alla Sapienza, subito dopo il primo volume.